近日，中国科学院年夜连化学物理研究所研究员章福祥团队结合研究员肖建平团队，于双原子电催化剂（DACs）的理性设计与修筑方面取患上新进展。研究团队基在具备优秀导电性及水稳定性的金属有机框架质料（cMOF），经由历程对于铜-镍（Cu-Ni）双原子活性中央的精准调控，实现了于工业级电流密度下靠近100%选择性地高效合成氨，并展现了硝酸根电另有原合成氨历程中的协同“接力催化”机制。相干结果发表于《美国化学会志》。
双原子催化剂依附双金属活性位点间的协同作用，可有用突破单原子催化剂（SACs）于多电子反映中的性能瓶颈。然而，DACs于结构均一化、位点切确节制和电子结构调治方面仍存于挑战。
针对于这一难题，研究团队以结构明确、水稳定且导电性能优秀的MOF为模子平台，提出并验证了于导电MOF中实现双原子位点切确修筑与调控的理性设计战略，为生长高效、可扩大的电催化系统提供了新思绪。
本事情中，研究团队合成为了一系列CuxNiy-DBCO导电MOF，经由历程体系调治Cu/Ni比例，实现了对于硝酸根电另有原制氨（NO3RR）活性及选择性的精准优化。研究发现，NO3-→NO2?（R1）及NO3-→NH3（R2）两个要害反映法式的相对于速度决议了总体合成氨性能。原位光谱表征与密度泛函理论盘算展现，Cu位点优先另有原硝酸根天生亚硝酸根中间体（NO2-），而Ni位点可进一步高效将残存的NO2-转化为NH3，二者形成协同“接力催化”路径，实现高效且选择性凸起的NO3-→NH3转化历程。
基在该高性能催化剂，研究团队进一步修筑了可充电Zn–NO3-电池，实现了35.6 mW cm-2的领先功率密度与优秀的同步产氨性能，展示了导电MOF于可再生能源转化与储能领域的运用潜力。
相干论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.5c11655
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