近日，中国科学院年夜连化学物理研究所副研究员宋月锋等结合复旦年夜学教授汪国雄团队，于基在固体氧化物电解池（SOEC）的高温电催化转化研究中取患上新进展。相助团队于固体氧化物电解池中经由历程水蒸气-甲烷共电解，同步制备了C2+产物与氢气，提高了原子经济性与体系稳定性，并联合多种原位表征手腕，体系展现了阳极甲烷氧化偶联反映机理。相干结果发表于《德国运用化学》。
甲烷（CH4）作为页岩气重要身分，是一种来历富厚、成本低廉的原料气。将甲烷高效转化为具备高附加值的C2+产物对于能源使用与工业生产具备主要意义。然而，传统氧化偶联及无氧偶联历程划分面对太过氧化及积碳等问题，快盈VIII官网-限定其进一步生长。是以，开发一种原子经济性高、稳定性好的甲烷转化模式具备主要的科学意义与运用价值。
协同转化新路子示用意。年夜连化物所供图
本事情中，研究团队基在固体氧化物电解池，将阳极甲烷偶联与阴极水蒸气电解耦合，提出一种C2+及氢气同步高效生产的新体系。该体系于127 mA cm?2的电流密度下，稳定运行跨越90小时，C2+烃类选择性跨越75%，乙烯选择性约为40%，且未不雅测到积碳。原位Raman光谱及近常压XPS结果注解，氧离子于电压驱动下从电解质传输到Ag外貌天生活性电化学溢流氧物种（ESO），甲烷与ESO反映天生甲基自由基（?CH3）。DFT结果进一步注解，Ag外貌的ESO能促成甲烷吸附活化，降低甲烷C-H键断裂能垒。同步辐射光电离质谱结果注解，电极外貌甲基自由基迅速脱附到气相，发气愤相偶联天生乙烷，乙烷脱氢终极天生乙烯。本事情为电化学甲烷偶联中气相甲基自由基的存于提供了直接试验证据。
本研究提出了基在SOEC的水蒸气-甲烷共电解制备C2+产物与氢气的新反映模式，为甲烷高效转化提供了新思绪。此外，本研究另有具体论述了阳极甲烷氧化偶联的“外貌活化-气相偶联”反映机制，为阳极甲烷转化催化剂设计与反映工程优化提供了依据。
相干论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202512935
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